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Caracterización eléctrica de juntura de arreglos nanotubos de carbono de baja cristalinidad con silicio dopado tipo N
(2022) Cerda Villaseca, Daniel Andrés; Hevia, Samuel; Pontificia Universidad Católica de Chile. Facultad de Física
En este trabajo se estudian las propiedades de transporte eléctrico de un set de 3 dispositivos basados en arreglos altamente ordenados de nanotubos de carbono de baja cristalinidad (LC-CNTs) crecidos directamente sobre un sustrato de silicio dopado tipo N, mediante la utilización de alúmina nanoporosa como molde. Los nanotubos de carbono (CNTs) fueron sintetizados mediante depósito químico en fase vapor (CVD) dentro de los poros de las membranas de alúmina. Estas membranas, que cumplen el rol de molde y de otorgar estabilidad al sistema se fabricaron mediante la anodización controlada de una película de aluminio depositada directamente sobre el sustrato de Si. Dado que este método de fabricación permite un alto grado de control en las dimensiones de los LC-CNTs (largo, diámetro externo y espesor de pared), se definió realizar un estudio en función del espesor de pared del nanotubo, ya que es en esta variable en la que el transporte eléctronico presenta una fuerte dependencia. Se fabricaron tres dispositivos conteniendo LC-CNTs con espesores de pared promedio de 0.4, 0.7 y 1.1 nm. Para llevar a cabo el estudio, se depositó un contacto de oro en la parte superior de los LC-CNTs, con la finalidad de tener un contacto eléctrico apropiado. Luego, se midió la curva de corriente eléctrica en función del voltaje aplicado a diferentes temperaturas, en el rango de 20 a 300 K y en condiciones de alto vacío y oscuridad. De acuerdo a lo observado en las mediciones, los dispositivos mostraron un comportamiento tipo rectificador, lo cual se atribuye principalmente a la existencia de una juntura tipo Schottky entre los LC-CNTs y el silicio. Los LC-CNTs no han sido estudiados exhaustivamente, a diferencia de los CNTs de pared simple o múltiple, por lo que uno de los objetivos de este trabajo es estudiar el comportamiento eléctrico de los LC-CNTs en este tipo de junturas. Una juntura tipo Schottky es un caso particular de una juntura entre un metal y un semiconductor, en la cual la corriente a través de esta es modelada usualmente mediante el modelo de emisión termoiónica, pero también se deben tener en cuenta el modelo de recombinación en la región espacial de carga y el mecanismo de tunneling. En este trabajo se utilizó el modelo de emisión termoiónica y adicionalmente se llevo a cabo un modelo circuital para ajustar teóricamente los datos experimentales. Si bien se observó un comportamiento rectificador en las mediciones, este no era puro, ya que para los regímenes de polarización directa e inversa el comportamiento de la curva de corriente versus voltaje era lineal. En base a esto, se requería parámetros adicionales al modelo que se justifican con el modelo circuital utilizado. Una vez agregados dichos parámetros, los resultados obtenidos reflejaron que los tres dispositivos ajustan al modelo de emisión termoiónica en un rango determinado de temperatura. Los parámetros del modelo permitieron estudiar los dispositivos en un amplio rango de temperatura y permitieron obtener información sustancial de los LC-CNTs. Al saber de un trabajo previo que el contacto entre el oro y los LC-CNTs es óhmico, se logró determinar que adicionalmente el contacto entre el silicio y los LC-CNTs también lo es. Adicionalmente se logró estudiar la conductividad de los LC-CNTs en función de la temperatura, en donde el dispositivo con menor espesor de pared ajustó con el transporte eléctrico por Hopping de rango variable, mientras que los de mayor espesor de pared no. Debido a lo anterior y tomando en cuenta un trabajo previo realizado en el laboratorio, se propuso la existencia de un mecanismo en paralelo que justificara el transporte eléctrico de los dispositivos de mayor espesor de pared. Dicho mecanismo estuvo dado por la teoría de Bloch-Grüneisen, en donde se logró determinar que el transporte eléctrico de dichos dispositivos posee una contribución metálica. Finalmente, al analizar los parámetros del modelo se concluyó que a medida que baja la temperatura, el modelo de emisión termoiónica tiende a desaparecer, es decir, que ya no ajusta correctamente a las mediciones. En particular se observa que el voltaje de barrera presente en la juntura entre los LC-CNTs y el silicio disminuye con la temperatura. Entonces, dado que el transporte de electrones mediante emisión termoiónica es un proceso de activación térmica, los electrones a baja temperatura sólo pueden superar barreras energéticas de menor valor. Esto, a través de tunneling o recombinación, ya que la energía que poseen los electrones no les permite estar en la banda de conducción que es donde se lleva a cabo la emisión termoiónica.
Characterization of perchlorate desorption and regeneration of the highly selective ion-exchange resin A530E using 1-butyl-3-methylimidazole chloride, 1-butyl-3-methylimidazole hydroxide, and choline chloride
(2025) Muñoz Arango, Diana Carolina; Montaño, Diego F.; Veloso Cid, Nicolás Eduardo; Torres-Rojas, Felipe; Canales Muñoz, Roberto; Isaacs Casanova, Mauricio; Hevia, Samuel; Vargas Cucurella, Ignacio Tomás
Perchlorate is an endocrine disruptor considered an emerging contaminant that poses risks to human health and the environment. Using selective resins is a cost-effective and reliable method for removing perchlorate from drinking water, yet regenerating these resins remains challenging. This study investigates the desorption of perchlorate from a highly selective ion-exchange resin (A530E) using 1-butyl-3-methylimidazole chloride ([Bmim][Cl]), 1-butyl-3-methylimidazole hydroxide ([Bmim][OH]), and choline chloride ([Chl][Cl]). Through three consecutive desorption cycles, [Bmim][OH] exhibited superior performance, achieving up to 23.48 mg·g−1 perchlorate desorption and recovery of nearly 22 % of the resin’s initial adsorption capacity in the second cycle, doubling the yields of the other treatments. Nevertheless, overall regeneration efficiency remained below 50 %, underscoring the need to optimize regenerative strategies. Fourier-transform infrared (FT-IR) spectroscopy indicates specific interactions between the organic salts, perchlorate, and functional groups of the resin. In contrast, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and scanning electron microscopy with energy-dispersive X-ray spectroscopy (SEM/EDX) revealed notable changes in surface chemistry and morphology upon desorption. This study demonstrates that the ionic liquids used here can be effective desorption agents for removing perchlorate loaded from resins, thus offering a pathway for applying alternative solutions in water treatment.
Comparative analysis between nanorods and nanowires by using depolarized and diffuse light
(2021) Valente, P.; Seré, A.; Pereyra, C. J.; Campo, L.; Spera, E.; Castillo Rodríguez, Judith; Hevia, Samuel; del Río, R.; Ramírez, D.; Riveros, G.; Álvarez, K.; González, B.; Marotti, R. E.; Dalchiele, E. A.
Construcción de dispositivos basados en nanotubos de carbono, semiconductores y perovskitas, evaluación de su aplicación en conversión de energía
(2020) Fernández Izquierdo, Leunam; Río Quero, Rodrigo del; Hevia, Samuel; Pontificia Universidad Católica de Chile. Facultad de Química
La captura eficiente de energía solar, para generar dihidrógeno a partir de la fotoelectrólisis del agua o generar corriente empleando celdas solares sigue siendo uno de los mayores desafíos a los que se enfrenta la ciencia hoy en día. Los compuestos fotoactivos actualmente disponibles para ser empleados en la fotólisis y en las celdas solares tienen una baja eficiencia debido principalmente a que utilizan apenas al 4% de la energía solar total incidente en la superficie terrestre. Lo que podría aumentar mediante dispositivos que sean capaces de tener la menor cantidad de perdidas por conducción eléctrica. El objetivo de tesis fue la fabricación de dispositivos nanoestructurados empleando nanotubos de carbono, semiconductores y perovskitas, con buenas propiedades fotoelectrocatalíticas y/o fotovoltaicas. Para fabricar los dispositivos propuestos con propiedades fotoelectrocatalíticas se utilizaron capas delgadas de óxido de aluminio anodizado como plantilla, las cuales permitieron fabricar arreglos ordenados de nanotubos de carbono decorados con hematita y/o dióxido de titanio. Para los dispositivos con propiedades fotovoltaicas se utilizó las junturas p-n para obtener diodos empleando como semiconductor tipo n el óxido de galio y como semiconductor tipo p la perovskita inorgánica de cesio, plomo y bromo. Para caracterizar adecuadamente los materiales involucrados en los dispositivos se utilizaron difracción de Rayos-X, espectroscopia Raman, microscopía electrónica de barrido, microscopía electrónica de transmisión, etc. La evaluación de las propiedades fotoelectrocatalíticas y fotovoltaicas de los dispositivos se realizó en base a medidas de densidad de corriente en función del voltaje.
Cover Picture: Electron Spin-Dependent Electrocatalysis for the Oxygen Reduction Reaction in a Chiro-Self-Assembled Iron Phthalocyanine Device (Angew. Chem. Int. Ed. 4/2024)
(2024) Scarpetta-Pizo, Laura; Venegas, Ricardo; Barrias, Pablo; Munoz-Becerra, Karina; Vilches-Labbe, Nayareth; Mura, Francisco; Mendez-Torres, Ana Maria; Ramirez-Tagle, Rodrigo; Toro-Labbe, Alejandro; Hevia, Samuel; Zagal, Jose H.; Onate, Ruben; Aspee, Alexis; Ponce, Ingrid
Desarrollo de un cátodo basado en nanotubos de carbono recubiertos con pentóxido de vanadio para uso en baterías de litio
(2025) Picuntureo Jara, Matías; Hevia, Samuel; Cisternas Jiménez, Eduardo Antonio; Pontificia Universidad Católica de Chile. Facultad de Física
El desarrollo de cátodos nanoestructurados representa un área de investigación crucial para mejorar el rendimiento de las baterías de ionesde litio. Esta tesis explora el uso de nanotubos de carbono verticalmente alineados (VA-CNT) como plantilla para la fabricación de cátodos basados en pentóxido de vanadio (V₂O₅), un material que destaca por su alta capacidad teórica de intercalación de litio. Se desarrolló un método de síntesis basado en la oxidación controlada de vanadio metálico depositado sobre VA-CNT crecidos directamente sobre electrodos de acero inoxidable. Se encontraron condiciones que permiten simultáneamente la oxidación del vanadio a V₂O₅ y la preservación de la matriz de VA-CNT. El nanomaterial híbrido VA-CNT/V₂O₅ exhibe una morfología tipo nanoesponja sobre la superficie del electrodo y presenta una notable respuesta electroquímica, alcanzando una capacidad específica de descarga reversible de 90 mAh/g a 0.5C, lo que representa un incremento de casi un 300% respecto a los 30 mAh/g desarrollados por el cátodo de V₂O₅ sin VA-CNT, en las mismas condiciones. Esta mejora se atribuye al transporte electrónico facilitado por la red de nanotubos y a las distancias reducidas de difusión iónica en la estructura nanoestructurada. La caracterización exhaustiva del material mediante microscopía electrónica de barrido (SEM), espectroscopía de dispersión de energía (EDX), espectroscopía de fotoelectrones de rayos X (XPS) y espectroscopía Raman permitió comprender en detalle su morfología, composición y estructura. Complementariamente, se realizaron cálculos basados en la teoría del funcional de densidad (DFT) para analizar los Imodos vibracionales del V₂O₅, modelar la interfaz CNT-V₂O₅, estudiar la oxidación de los CNT por V₂O₅ y calcular potenciales de intercalación de litio. Estos últimos resultados teóricos sugieren la formación de sitios favorables para la intercalación de litio en el modelo de la interfaz, lo que podría contribuir a la capacidad de almacenamiento de carga del sistema. La integración de resultados experimentales y teóricos proporciona una comprensión integral del sistema VA-CNT/V₂O₅ como material catódico, validando esta estrategia para la fabricación de cátodos nanoestructurados mediante la oxidación controlada de precursores metálicos.
Determination of the Conformational Preference of para-Aminobenzoic Acid on Vanadium Pentoxide Surface: An XPS and DFT Study
(2021) Dietrich, Fabian; Fernandez, Juan; Hevia, Samuel; Cisternas, Eduardo; Flores, Marcos
Self-assembled monolayers are a promising opportunity to control the electrochemical reactions taking place on electrodes of lithium-ion batteries. Such control is relevant to diminish the aging process and to improve the performance of these energy storage devices. From this point of view, the adsorption of para-aminobenzoic acid on vanadium pentoxide, an attractive high-capacity cathode material, is investigated with the combination of experimental angle-resolved X-ray photoelectron spectroscopy as well as dispersion-corrected density functional calculations. Our results show that the molecules prefer a lyingdown or up-standing configuration depending on their concentration. The comparison between experiment and simulation indicates a high coverage of the surface and hence the formation of a self-assembled monolayer of up-standing molecules.
Edge states of moire structures in graphite
(2015) Suarez Morell, E.; Hevia, Samuel
Effect of Mg and Ca precipitates in the stability of Fe-Mn-Ni anodes used in alkaline seawater electrolysis
(2024) Maril, Marisol; Delplancke, Jean-Luc; Salvo, Christopher; Hevia, Samuel; Alvear, Tomas; Carrasco, Claudia
This work investigates the effect of Mg and Ca precipitates on the electrochemical performance of Fe-Mn-Nibased anodes produced through powder metallurgy in simulated and real alkaline seawater. The electrodes that exhibited the best performance in simulated seawater were those containing 60 %Fe-40 %Ni and 15 %Fe-15 %Mn-70 %Fe, both with an overpotential for the oxygen evolution reaction of 370 mV at 10 mA/cm2 and Tafel slopes of 45 and 53 mV/dec, respectively. However, when real alkaline seawater was used as electrolyte, the electrocatalytic ability of these electrodes decreased; the presence of Ca2+ was identified as a significant factor promoting pitting corrosion. The study concludes that a comprehensive investigation into the individual effect of seawater ions on electrode performance is necessary.
Effects of strontium/lanthanum co-doping on the dielectric properties of CaCu3Ti4O12 prepared by reactive sintering
(2018) Espinoza González, Rodrigo; Hevia, Samuel; Adrián Formas, Alvaro Rodrigo
Effects of Ti₃C₂T_x nano-sheets (MXenes) on the microstructural and electrochemical properties of SnO₂/Ti anodes
(2021) Gonzalez-Poggini, Sergio; Rosenkranz, Andreas; Wang, Bo; Hevia, Samuel; Yu, Jinhong; Colet-Lagrille, Melanie
The effects of the incorporation of Ti3C2Tx nano-sheets (MXenes) on the microstructure of SnO2/Ti electrodes and their electro-oxidation catalytic activity for the degradation of methyl red is studied in this work. MXenes-SnO2/Ti electrodes are fabricated by spin-coating followed by a thermal treatment under ambient atmospheric conditions using a solution containing MXene nano-sheets, SnCl2, citric acid and ethylene glycol as precursor. Energy-dispersive X-ray spectroscopy, Raman spectroscopy and Xray diffraction analyses of the MXenes-SnO2/Ti electrodes surface indicate the formation of SnO2-TiO2 films with Ti4+ ions incorporated into the lattice of SnO2 crystals. Cyclic voltammetry curves demonstrate that the oxygen evolution reaction is restrained by the MXenes-SnO2/Ti electrodes, while the methyl red electro-oxidation is enhanced - with kinetics following a pseudo-first-order model compared to the performance of (pure) SnO2/Ti electrodes. These results suggest that oxygen vacancies are formed in the crystal lattice of MXenes-SnO2/Ti electrodes, which act as charge carriers and increase the electrical conductivity of SnO2 as confirmed by the lower charge transfer resistance of MXenes-SnO2/Ti electrodes determined by electrochemical impedance spectroscopy analysis.
Electron Spin-Dependent Electrocatalysis for the Oxygen Reduction Reaction in a Chiro-Self-Assembled Iron Phthalocyanine Device
(2023) Scarpetta-Pizo, Laura; Venegas, Ricardo; Barrias, Pablo; Munoz-Becerra, Karina; Vilches-Labbe, Nayareth; Mura, Francisco; Mendez-Torres, Ana Maria; Ramirez-Tagle, Rodrigo; Toro-Labbe, Alejandro; Hevia, Samuel; Zagal, Jose H.; Onate, Ruben; Aspee, Alexis; Ponce, Ingrid
The chiral-induced spin selectivity effect (CISS) is a breakthrough phenomenon that has revolutionized the field of electrocatalysis. We report the first study on the electron spin-dependent electrocatalysis for the oxygen reduction reaction, ORR, using iron phthalocyanine, FePc, a well-known molecular catalyst for this reaction. The FePc complex belongs to the non-precious catalysts group, whose active site, FeN4, emulates catalytic centers of biocatalysts such as Cytochrome c. This study presents an experimental platform involving FePc self-assembled to a gold electrode surface using chiral peptides (L and D enantiomers), i.e., chiro-self-assembled FePc systems (CSAFePc). The chiral peptides behave as spin filters axial ligands of the FePc. One of the main findings is that the peptides ' handedness and length in CSAFePc can optimize the kinetics and thermodynamic factors governing ORR. Moreover, the D-enantiomer promotes the highest electrocatalytic activity of FePc for ORR, shifting the onset potential up to 1.01 V vs. RHE in an alkaline medium, a potential close to the reversible potential of the O2/H2O couple. Therefore, this work has exciting implications for developing highly efficient and bioinspired catalysts, considering that, in biological organisms, biocatalysts that promote O2 reduction to water comprise L-enantiomers.
Energy calibration of a Rowland circle spectrometer for inverse photoemission
(2019) Esparza, Rolando; Hevia, Samuel; Veyan, Jean Francois; Figueroa, Claudio; Bartynski, Roberto; Del Campo, Valeria; Henríquez, Ricardo; Haberle, Patricio
Enhanced dielectric properties of PVDF/CaCu3Ti4O12:Ag composite films
(2017) Ghosh, B.; Calderón, R.; Espinoza, R.; Hevia, Samuel
Enhanced photoconversion efficiency of hybrid TiO2/nox-MWCNT/Si photoanode for water splitting in neutral medium
(2021) Olivares, F.; Segura del Río, R.; Reyes, J.; Peón, F.; Henríquez, R.; Hevia, Samuel; Durán Lagos, Boris Guido; Villalonga, R.
Exponential behavior of the Ohmic transport in organic films
(2011) Colesniuc, C.; Hevia, Samuel
Gold nanoparticles grown inside carbon nanotubes: synthesis and electrical transport measurements
(2014) Segura Segura, Rodrigo; Adrián Formas, Alvaro Rodrigo; Álvarez Vega, Pedro Felipe.; Hevia, Samuel
Growth Morphology and Spectroscopy of Multi-wall Carbon Nanotubes Synthesized by Pyrolysis of Iron Phthalocyanine
(2006) Segura Segura, Rodrigo; Hevia, Samuel
Growth of Carbon Nanostructures Using a Pd-Based Catalyst
(2011) Segura Segura, Rodrigo; Hevia, Samuel
Implementación de un evaporador E-beam y su posterior uso en incorporación de nanopartículas de oro sobre fotocatalizadores de hematita.
(2019) Álvarez Vega, Pedro Felipe; Hevia, Samuel; Pontificia Universidad Católica de Chile. Instituto de Física
Uno de los candidatos a ser fuente de energía limpia, renovable y abundante es el hidrógeno producido por iluminación (Fotolisis). Este proceso consiste en un electrodo (fotocatalizador) que es capaz de absorber fotones y usar esa energía en separar la molécula de agua, que con ayuda de un electrodo auxiliar (contraelectrodo) se obtiene hidrógeno y oxígeno en estado gaseoso. En este trabajo se fabricaron mediante evaporación química de vapor (CVD) una serie de fotocatalizadores de hematita (F2O3) sobre vidrio con oxido de estaño dopado con flúor (FTO), con el fin de mejorar sus propiedades se le agregaron en la superficie nanopartículas de oro mediante evaporación de haz de electrones (0.2nm a 20.0nm de espesor depositado de oro), además se utilizó distintas técnicas de caracterización, como: microscopía electrónica de barrido (SEM) donde se pudo ver las nanopartículas de oro donde los tamaños van de los 5nm a 120nm según el espesor del depósito; espectroscopía UV-VIS, que permitió comparar como aumentan las absorbancias de las muestras con modificación respecto a su equivalente de control, las muestras con partículas tienen una mayor absorbancia; eficiencia fotocatalítica donde se los resultados indicaron valores del 1.5% donde además se comprobó que tiene un mejor comportamiento a baja irradiancia (4% de AMG 1.5); eficiencia de conversión de fotón a electrón (IPCE) lo cual se obtuvo que al agregar nanopartículas de oro agregó una mejora importante para longitudes de onda cercanas a 350nm y 620nm. Además, en este trabajo se detalló como se implementó un evaporador e-beam y equipamiento para realizar mediciones IPCE en los fotocatalizadores.

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