3.19 Tesis doctorado
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Browsing 3.19 Tesis doctorado by Subject "07 Energía asequible y no contaminante"
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- ItemElectrodos de pastas de materiales carbonosos aglutinados con líquidos iónicos modificados con nanosompositos de polianilina/óxidos de metales de transición: actividad electro y fotoelectrocatalítica hacia la producción de hidrógeno y reducción de oxígeno(2025) Ibarra Ibarra, José Fernando; Ramírez Jofré, Galo; Pontificia Universidad Católica de Chile. Facultad de Química y FarmaciaDesde el punto de vista energético, el estudio de la reacción de reducción de oxígeno (ORR) y la reacción de evolución de hidrógeno (HER) cobra gran relevancia e interés por su uso en dispositivos generadores de energía limpia, como lo son, por ejemplo, las celdas de combustible. Uno de los catalizadores más eficientes, en términos del sobrepotencial utilizado para llevar a cabo estas reacciones, es el platino, sin embargo, su escases y alto costo de obtención hacen necesaria la búsqueda de nuevos materiales que sean abundantes, baratos y con gran actividad catalítica. En este estudio, se exploró el desarrollo de electrocatalizadores eficientes y de bajo costo para la producción de hidrógeno y reducción oxígeno. Se realizó el diseño y caracterización de electrodos de pasta de carbono aglutinados con el líquido iónico N-Octilpiridinio de hexafluorofosfato modificados con óxidos de metales de transición nanoestructurados (Fe₂O₃, Co₃O₄, CoFe₂O₄) y nanofibras de polianilina, mediante depósito superficial, así como incluidos dentro de la pasta. La caracterización de los materiales, mediante técnicas como FE-SEM, XRD, FT-IR y espectroscopía Raman, confirmó la formación de nanoestructuras con alta cristalinidad y una distribución homogénea en la matriz del electrodo. Los estudios electroquímicos revelaron que la incorporación de estos óxidos y la polianilina mejoran significativamente el rendimiento de los electrodos en distintos medios de reacción. El sistema α-Fe₂O₃/MWCNTs/IL destacó en la ORR en medio ácido, mientras que el CoFe₂O₄/MWCNTs/IL mostró la mayor actividad para la HER en medio neutro. Además, se realizó el estudio de la actividad fotoelectrocatalítica del sistema MWCNTs/IL/PANI-α-Fe₂O₃ para HER, observando un aumento de la corriente bajo irradiación, lo que sugiere su potencial para aplicaciones fotoelectroquímicas. En resumen, este trabajo ofrece una nueva perspectiva sobre el diseño de electrocatalizadores eficientes y rentables para HER y ORR, con aplicaciones potenciales en tecnologías de energía limpia.
- ItemNovel pillar-layered metal organic frameworks based on pyrazole-carboxylate linkers for CO2 adsorption(2023) Lancheros Sánchez, Andrés Fernando; Schott Verdugo, Eduardo; Pontificia Universidad Católica de Chile. Facultad de Química y FarmaciaWith an increasing global population and energy requirement, the concentration of greenhouse gases, especially CO2, grows rapidly in the atmosphere. One of the solutions to mitigate this problem is to develop materials that can effectively capture and store CO2. The conventional method relies on using amine solvents to bind to CO2 chemically, but it is still not widely accepted because of the price of its regeneration. Porous solid materials such as Metal-Organic Frameworks (MOFs) have been suggested as CO2 adsorbents due to their-well defined molecular scale porosity, crystallinity, synthetic tunability, and high CO2 uptake capacity and selectivity. This Chemistry Ph.D. project first synthesized and characterized three novel carboxylate-pyrazole linkers (Ap, Bp, and Cp). Those linkers allowed the synthesis of novel MOFs using Zn(II)/Cu(II) metal nodes and 4,4’-bipyridine/DABCO pillaring linkers. Five MOFs were obtained, three from the Ap linker, one from Bp, and one from Cp. The carboxylate groups and pyridyl nitrogens are engaged in coordination bond formation with the metal node that propagates in generating 3D porous structures, and the pyrazole nitrogens remain free to interact with CO2. All the materials have shown excellent structural stability and crystallinity. The CO2 uptake was between 3.4-7.20% wt% at 273 K and 75 kPa. For Ap MOFs, changing the metal node from Zn(II) to Cu (II) and replacing the pillaring linker from 4,4’-bipyridine to DABCO makes it possible to increase CO2 adsorption. The isosteric enthalpy of adsorption (Hads) of CO2 adsorption for all of them was between 23-40 kJ/mol, making it more cost-effective for the MOF’s regeneration after CO2 storage. All five MOFs are good candidates for CO2 adsorption because of their stability, capture capabilities, and energy required for CO2 adsorption and regeneration.
- ItemSíntesis de compositos de nanocelulosa y nanopartículas de LiFePO4 para su aplicación como material catódico de baterías de ion litio(2023) Kroff Cortez, Macarena Alicia; Río Quero, Rodrigo del; O'Shea, James; Pontificia Universidad Católica de Chile. Escuela de QuímicaLa demanda por vehículos eléctricos ha aumentado debido principalmente a las limitaciones de emisión de CO2. En consecuencia, se ha incrementado la demanda de baterías de ion litio también, ya que es la tecnología que sustenta los vehículos eléctricos. En este ámbito, el cátodo de fosfato de hierro y litio (LFP) es un candidato prometedor para las nuevas generaciones de estas baterías debido a su bajo costo, estabilidad térmica y compatibilidad ambiental. Sin embargo, posee poca conductividad eléctrica y una lenta difusión del ion litio, lo que disminuye su capacidad en la práctica y limita su uso. Debido a esto, distintas metodologías han sido propuestas para mejorar el desempeño de LFP, donde la reducción del tamaño de partícula y la formación de compositos con materiales conductores son los más utilizados. En este proyecto se plantea realizar la síntesis hidrotermal asistida por microondas de nanopartículas de LFP en presencia de nanocelulosa, dado que esta puede actuar como agente reductor del hierro y ser la fuente de carbono para la realización posterior del composito LFP/C. Los parámetros determinantes de la síntesis hidrotermal planeada son el pH con el agente reductor externo añadido, como también la temperatura y tiempo de reacción. En la condición de síntesis propuesta (150°C por 30 min) añadir nanocelulosa (NC) de cualquiera de los tipos ayuda a disminuir los tamaños de partícula promedios observados, además de mejorar las intensidades de la cara cristalina responsable de la difusión del litio (020). Sin embargo al realizar un ciclado del cátodo por 10 ciclos a una velocidad baja, comienzan a aparecer otras especies de hierro +3 o 0, lo que representa una baja en el desempeño del LFP. Cuando se estudia el recubrimiento de la partícula de LFP con el uso de la nanocelulosa fibrilar (NCF) se observan pocos recubrimientos con porcentajes cercanos a los 12,6% o menores. El composito con 22,8% de carbón es el que presenta el mayor recubrimiento de las partículas de LFP y por ende, mejor respuesta electroquímica. Sin embargo, se continúan observando partículas de tamaño y recubrimiento heterogéneo. Por lo que, el mejoramiento de estos parámetros ayudaría a obtener capacidades cercanas a la teórica. Utilizando la síntesis hidrotermal asistida por microondas es posible obtener un composito LFP/C con una mejora en el desempeño electroquímica del cátodo conseguido a diferencia del obtenido sin utilizar NC en su síntesis, e incluso al compuesto LFP-comercial. Por lo que la síntesis propuesta tiene un potencial uso como realización de este cátodo para futuras generaciones de cátodos para baterías de ion lito.