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Agregados co-poliméricos anfifílicos en solución acuosa como portadores de nanopartículas de cobre
(2019) Bossel López, Esteban Andree; Leiva Campusano, Ángel; Pontificia Universidad Católica de Chile. Facultad de Química
Los agregados de copolímeros en bloque anfifílicos en suspensión presentan, dentro de sus características, la capacidad de adsorber o encapsular otros componentes más pequeños que son incompatibles con el medio de solución. Esta propiedad permite transportar compuestos para fines específicos, siendo de interés para este trabajo la incorporación de nanopartículas de cobre y sus óxidos dentro de la matriz de agregado de copolímeros en bloque, para una futura aplicación como un producto fungicida o bactericida para la protección de alimentos. Las nanopartículas de cobre presentan los problemas de inestabilidad en suspensión, tendiendo a aglomerarse o a oxidarse en medio acuoso, cambiando su tamaño de partícula. Para poder disminuir este efecto, se utilizan compuestos que son estables en suspensión y que tengan la capacidad de estabilizar gracias a su estructura a partículas metálicas pequeñas, este es el caso de los copolímeros en bloque anfifílicos. En este trabajo se sintetizaron y caracterizaron copolímeros en bloque anfifílicos de poli(óxido de etileno) con poli(ϵ-caprolactona) y de poli(vinil pirrolidona) con poli (ϵcaprolactona) en estructuras de dibloque y tribloque, para estudiar el proceso de formación de agregados. Por otro lado, se sintetizaron y caracterizaron nanopartículas de cobre, nanopartículas de óxido de cobre (I) y nanopartículas de óxido de cobre (II), para finalmente incluirlas en los agregados de copolímeros en bloque. Las caracterizaciones se llevaron a cabo utilizando técnicas de DLS, TEM, Potencial Z, UV-Vis y Fluorescencia, según el sistema a caracterizar. Para la mayoría de los casos, los agregados presentaron morfologías micelares esféricas, y sólo en casos de baja estabilidad se pierde esta morfología debido a fenómenos de aglomeración. Al realizar la adición de nanopartículas al sistema de agregados de copolímeros en bloque, se observó que se desestabiliza el agregado perdiendo su morfología. Se determinó que existe una interacción entre las nanopartículas metálicas y los agregados generando un sistema, aludiendo a la característica de portador del agregado copolímérico. Los sistemas que presentaron mayor estabilidad fueron los que contenían agregados de copolímeros de Pol(vinil pirrolidona) con poli(ϵ-caprolactona) en formatos de dibloques. De acuerdo a lo anterior, el uso de copolímeros dibloques con carácter más hidrofóbico vendrían a solucionar las carencias de estabilidad, tanto morfológicamente como en suspensión, que presentan los sistemas más hidrofílicos, además de, la adsorción de nanopartículas metálicas en su estructura sin desestabilizar el sistema. Estos sistemas más estables permitirían las posibles funcionalizaciones para un uso futuro como producto industrial de carácter biodegradable, en el combate contra hongos y bacterias, por ejemplo en agricultura, sin comprometer a la flora y fauna del medio.
Conjugados fotosensibilizador-quitosano : síntesis, caracterización fotofísica y evaluación de actividad fungicida : desarrollo de formulación con vistas a su aplicación en postcosecha
(2021) Dibona Villanueva, Luciano Francesco; Fuentealba Patiño, Denis Alberto; Pontificia Universidad Católica de Chile. Facultad de Química
En esta Tesis se sintetizaron 2 conjugados químicos basados un fotosensibilizador y quitosano de bajo peso molecular. El primero conjugado está basado en la unión química entre riboflavina a través de PMPI a quitosano tiolado. El segundo conjugado se trata de la unión de protoporfirina IX con quitosano a través EDC. Los conjugados tienen un efecto fungicida potenciado a través de la terapia fotodinámica antimicrobiana. Los conjugados fueron caracterizados a través de técnicas como RMN, FTIR, Absorción UV-visible, Fluorescencia entre otras. Finalmente, su efecto fungicida fue evaluado in vitro en Penicillium digitatum y comparado con sus componentes por separado en distintas condiciones. Los resultados indican que, para la conjugación de riboflavina y quitosano, se modifican las propiedades de fluorescencia y en un examen indirecto se determinó que el conjugado tiene mayor capacidad de generar oxigeno singlete. El conjugado posee mayor actividad fungicida que sus componentes, alcanzando un 100% de inhibición al 0,5% (m/v). En el caso del conjugado de protoporfirina IX y quitosano, esta no modifica las propiedades fotofísicas del fotosensibilizador, pero aumenta en la generación de oxígeno singlete. El conjugado posee mayor actividad fungicida que sus componentes y logra una inhibición del 100% del patógeno al 0,005% (m/v).
Estudio electro y fotoelectrocatalítico de pastas basadas en materiales carbonosos, líquidos iónicos y porfirinas, actividad frente a la reducción de oxígeno, evolución de hidrógeno y oxidación de ácido gálico.
(2020) Gidi Chomalí, Leyla Denisse; Ramírez Jofré, Galo; Aguirre, María Jesús; Pontificia Universidad Católica de Chile. Facultad de Química
Las técnicas electroquímicas permiten desarrollar electrodos eficientes frente a reacciones de interés energético y medioambiental con potencial uso en energías renovables, como en el caso de la reacción de reducción de oxígeno (ORR) y la reacción de evolución de hidrógeno (HER). Ambas reacciones pueden participar en sistemas de generación de energía eléctrica limpia y sustentable, otorgando vías catalíticas más favorables. Estas técnicas electroquímicas también permiten estudiar sensores activos frente a algunos analitos de interés en el área de alimentos, como por ejemplo en la detección y cuantificación del antioxidante ácido gálico (GA). Algunos materiales carbonosos tales como el grafito, grafeno y los nanotubos de carbono presentan excelentes características mecánicas y eléctricas, y son interesantes candidatos para mediar reacciones electroquímicas a través de electrodos de pastas carbonosas. Estas pastas aumentan su actividad cuando utilizan líquidos iónicos (IL) como aglutinantes, debido su elevada conductividad iónica. Además, la actividad de estos sistemas puede verse incrementada cuando se emplean porfirinas metálicas, las cuales funcionan como electrocatalizadores eficientes. Su actividad depende en gran parte del metal central y dentro de este contexto, las octaetilporfirinas de cobalto (CoIIOEP) y de hierro (FeIIIOEP), muestran una respuesta electro y fotoelectrocatalítica atractiva hacia diversas reacciones electroquímicas tanto de reducción como de oxidación. En base a estos antecedentes, en este trabajo de tesis se realizó la generación de electrodos fabricados a partir de grafito, grafeno y nanotubos de carbono, empleando al IL hexafluorofosfato de Noctilpiridinio como aglutinante y catalizador, y se realizó la modificación de las superficies electródicas con CoIIOEP, FeIIIOEP y mezclas de ambos complejos. Los electrodos diseñados fueron estudiados mediante técnicas de caracterización fisicoquímicas, para obtener información detallada acerca de su estructura, composición y morfología. Luego, se estudió la respuesta electroquímica y fotoelectrocatalítica de los sistemas. Dentro de las combinaciones, se encontraron materiales con gran actividad hacia la electrocatálisis de la ORR y de la HER. La HER además muestra una actividad fotoelectrocatalítica importante, mientras que la ORR no mejora su respuesta en presencia de luz. Por último, se realizó la evaluación de los sistemas como sensores amperométricos en la detección y cuantificación GA, estableciéndose los parámetros electroanalíticos correspondientes.Las técnicas electroquímicas permiten desarrollar electrodos eficientes frente a reacciones de interés energético y medioambiental con potencial uso en energías renovables, como en el caso de la reacción de reducción de oxígeno (ORR) y la reacción de evolución de hidrógeno (HER). Ambas reacciones pueden participar en sistemas de generación de energía eléctrica limpia y sustentable, otorgando vías catalíticas más favorables. Estas técnicas electroquímicas también permiten estudiar sensores activos frente a algunos analitos de interés en el área de alimentos, como por ejemplo en la detección y cuantificación del antioxidante ácido gálico (GA). Algunos materiales carbonosos tales como el grafito, grafeno y los nanotubos de carbono presentan excelentes características mecánicas y eléctricas, y son interesantes candidatos para mediar reacciones electroquímicas a través de electrodos de pastas carbonosas. Estas pastas aumentan su actividad cuando utilizan líquidos iónicos (IL) como aglutinantes, debido su elevada conductividad iónica. Además, la actividad de estos sistemas puede verse incrementada cuando se emplean porfirinas metálicas, las cuales funcionan como electrocatalizadores eficientes. Su actividad depende en gran parte del metal central y dentro de este contexto, las octaetilporfirinas de cobalto (CoIIOEP) y de hierro (FeIIIOEP), muestran una respuesta electro y fotoelectrocatalítica atractiva hacia diversas reacciones electroquímicas tanto de reducción como de oxidación. En base a estos antecedentes, en este trabajo de tesis se realizó la generación de electrodos fabricados a partir de grafito, grafeno y nanotubos de carbono, empleando al IL hexafluorofosfato de Noctilpiridinio como aglutinante y catalizador, y se realizó la modificación de las superficies electródicas con CoIIOEP, FeIIIOEP y mezclas de ambos complejos. Los electrodos diseñados fueron estudiados mediante técnicas de caracterización fisicoquímicas, para obtener información detallada acerca de su estructura, composición y morfología. Luego, se estudió la respuesta electroquímica y fotoelectrocatalítica de los sistemas. Dentro de las combinaciones, se encontraron materiales con gran actividad hacia la electrocatálisis de la ORR y de la HER. La HER además muestra una actividad fotoelectrocatalítica importante, mientras que la ORR no mejora su respuesta en presencia de luz. Por último, se realizó la evaluación de los sistemas como sensores amperométricos en la detección y cuantificación GA, estableciéndose los parámetros electroanalíticos correspondientes.
Nanocomposites based on poly(caprolactone)-chitosan electrospun nanofibers and metallic oxide nanoparticles. Their potential use to adsorption and photocatalytic degradation of organic contaminants
(2023) Córdoba Manrique, Alexander; Leiva Campusano, Ángel; Focarete, Maria Letizia; Pontificia Universidad Católica de Chile. Escuela de Química
La contaminación de los cuerpos de agua es uno de los problemas medioambientales más comunes en la actualidad. Los contaminantes orgánicos son uno de los compuestos perjudiciales más importantes, entre los que destacan los colorantes de larga vida, los productos farmacéuticos y los pesticidas. Esta investigación tiene como objetivo la obtención de nanocompositos basados en nanofibras (NFs) electrohiladas de policaprolactona-quitosano (PCL-CS) con nanopartículas de TiO2 (TiO2NPs) para la adsorción y degradación fotocatalítica de contaminantes orgánicos, utilizando como modelo la rodamina B. Los materiales híbridos fabricados se caracterizaron por FT-IR, TGA, DSC, SEM, TEM, propiedades de tracción y ángulo de contacto de gotas de agua. La fotoactividad de las NFs se investigó utilizando un sistema tipo “batch” seguida por espectroscopia UV-Vis y microscopia de fluorescencia. Para este propósito, se incorporaron ex-situ las TiO2NPs a la matriz polimérica mostrando buenas propiedades mecánicas y una mayor hidrofilicidad del material. Los resultados mostraron que la presencia de CS en las NFs aumentaba la absorción y degradación de RhB por las TiO2NPs. El CS atrae las moléculas contaminantes a los sitios activos como las TiO2NPs, favoreciendo la adsorción y degradación. En otras palabras, se evidenció un efecto anzuelo-y-destrucción (bait-hook-and-estroy effect). También se demostró que la sensibilización del TiO2 mediante colorantes orgánicos (por ejemplo, un derivado del perileno) mejora considerablemente la actividad fotocatalítica bajo radiación visible, permitiendo el uso de bajas cantidades de TiO2. (≈0,05 g/1 g de fibra). Por lo tanto, se espera que el presente estudio contribuya con una solución alternativa ecológica y respetuosa con el medio ambiente.
Oxidación de caseínas inducida por radicales peroxilo y procesos fotoquímicos sensibilizados por riboflavina
(2018) Fuentes Lemus, Eduardo Felipe; López Alarcón, Camilo Ignacio; Pontificia Universidad Católica de Chile. Facultad de Química
En la leche entera, la coexistencia de la riboflavina (RF, vitamina B2), los lípidos y las proteínas constituye un escenario favorable para los procesos de oxidación. En particular la exposición a la luz visible u otros factores conducen la generación del estado excitado triplete de la RF (3RF) y de los radicales peroxilo (ROO•). Ambas especies son capaces de inducir la oxidación de las caseínas (las principales proteínas lácteas) mediante reacciones que no solo llevan a la oxidación de la cadena lateral de aminoácidos (Trp, Tyr, Met, e His) sino que también pueden derivar en el entrecruzamiento y/o la fragmentación proteica. La etiología de éstas modificaciones es de actual investigación, en especial el entrecruzamiento mediado por reacciones radical-radical que lleva a la formación de enlaces diTrp. Se espera que este tipo de reacciones estén favorecidas por la elevada flexibilidad de las caseínas, siendo la fuente oxidativa, la dosis de radicales libres y los aminoácidos involucrados determinantes en las modificaciones oxidativas. Para dilucidar estos aspectos, en la presente tesis se estudiaron los cambios en la estructura y composición de la α- y la β-caseína inducidos por el 3RF y los ROO• (generados por la termólisis de AAPH (2,2'-azobis (2-metilpropionamidina) dihidrocloruro). Las muestras fueron analizadas mediante electroforesis, inmunoblot, fluorescencia y cromatografía líquida. La exposición de las caseínas al AAPH y procesos sensibilizados por el 3RF dio como resultado un extenso consumo de monómeros y altos niveles de agregación proteica. El Trp y la Tyr fueron consumidos eficientemente, con niveles de diTyr y diTrp dependientes de la naturaleza del oxidante y la presencia del O2. El entrecruzamiento de las caseínas sensibilizado por el 3RF fue exclusivamente asociado a diTyr ydiTrp bajo una atmósfera de N2. En presencia del O2 rutas alternativas de entrecruzamiento fueron evidenciadas. En contraste, con los ROO•, el principal mecanismo de entrecruzamiento fue la reacción de los grupos carbonilo con los residuos de Lys.
Reactividad electroquímica de nanoestructuras de cobre : nanohilos vs nanocubos para la reducción de dióxido de carbono
(2020) Castro Castillo, Carmen Andrea; Isaacs Casanova, Mauricio; Pontificia Universidad Católica de Chile. Facultad de Química
En el presente trabajo se exponen los resultados para la síntesis y caracterización de electrodos de cobre policristalinos de mediana (DHP) y alta pureza del metal respectivamente estos fueron testeados in situ para su aplicación en electrocatálisis. Estos electrodos se basan en la combinación de propiedades conductoras y electrocatalíticas excepcionales. Los electrodos son de cobre modificados in situ con nanoestructuras del tipo nanocubos de cobre (CuCube) y nanohilos de cobre (CuNw) para su aplicación en electrocatálisis en la reducción de CO2. Se ha demostrado que las superficies nanoestructuradas mejoran la actividad y la selectividad de muchos catalizadores, y además que en este caso poseen una orientación cristalográfica preferente, hace que incremente la actividad catalítica y conjuntamente, la formación de un determinado producto de reacción que depende exclusivamente de la orientación cristalográfica de la superficie metálica. En este trabajo de tesis se presentan dos superficies de cobre nanoestructuradas de alta selectividad y de bajo costo con una orientación cristalográfica preferente para la formación de metano y etileno a partir de la reducción de CO2. La preparación in situ de los electrodos de Cu nanoestructurados, se realizó utilizando tres metodologías experimentales. Primero, para la formación de CuCube, se electropulió la superficie de cobre y luego se añadió KCl al electrolito soporte KHCO3 y realizó una voltametría cíclica al electrodo entre potenciales de -1,15 y +0,9 V vs Ag/AgCl hasta que se alcanzó un voltamograma estable. Se caracterizó en KHCO3 0,1 M (pH 6,8). En segundo lugar, los CuNW se obtuvieron a través de dos síntesis. Síntesis 1; se electropulió la superficie de cobre y luego se sumergió en un baño de NaOH y persulfato de potasio, después se redujó electroquímicamente en el electrólito soporte KHCO3. Síntesis 2; se formaron películas de sílice microporosas, las cuales se depositaron bajo condiciones potenciostáticas en el sustrato de cobre a partir de una solución precursora (TEOS, etanol, NaNO3, HCl y CTAB). El electrodo se sumergió en esta solución precursora y se consiguió un electrodepósito en condiciones de reposo mediante la aplicación de un potencial de reducción, durante un período de tiempo, se caracterizó en el electrolito soporte. Estos electrodos fueron caracterizados electroquímicamente mediante voltametría cíclica y voltametría de barrido lineal (curvas de pseudo polarización). La morfología superficial se caracterizó mediante microscopía de sonda de barrido (AFM) y microscopía electrónica de barrido (FE-SEM), además se utilizó difracción de rayos X (XRD). Para estudiar los productos de reacción se realizó electrolisis a potencial controlado. Los productos gaseosos se determinaron mediante Cromatografía de Gases (GC). Los análisis de productos acuosos se llevaron a cabo utilizando espectroscopía de Resonancia Magnética Nuclear, RMN (1H). Se estudió la actividad electrocatalítica de estos electrodos de Cu mediante voltametría de barrido lineal a bajas velocidades de barrido, en un régimen pseudo - estacionario. Además, se estudió sobre electrodos de Cu un nuevo set up de detección de productos gaseosos y/o volátiles, donde se acopló un análisis de inyección por flujo (FIA) y espectrometría de masas diferencial electroquímico (DEMS) para determinar in situ diferentes productos que se generan en la reacción de reducción de CO2. Este estudio demostró que la formación de nanoestructuras con una orientación cristalina preferente (111) para nanohilos y (100) para las estructuras cúbicas sobre una superficie de cobre es altamente selectiva frente a la reducción de CO2, para productos con uno o dos carbonos (C1 y C2) en su estructura respectivamente. Las nanoestructuras tipo Hilo con orientación (111) redujeron CO2 a hidrocarburos con C1 y las estructuras cúbicas de 400 y 300 nm redujeron CO2 a C2, ya que la capacidad de las nanoestructuras y su orientación cristalina favorece fuertemente la formación de productos de este tipo y además que es un paso importante para el desarrollo de un catalizador económico y que fueron exclusivamente selectivo para la formación de un producto de reacción que ayude a transformar este contaminante.
Síntesis de nanocatalizadores pirolizados tipo M-N-C (M= Fe o Co) usando nanopartículas metálicas como molde, para la reacción de reducción de oxígeno
(2020) Zúñiga Loyola, César Antonio; Recio Cortés, Francisco Javier; Zagal Moya, José Heráclito; Pontificia Universidad Católica de Chile. Facultad de Química
Debido al incremento en la demanda energética junto con la producción medioambiental, se requieren de alternativas para el futuro suministro de energía en el planeta. Una alternativa es el uso de celdas combustibles que permiten la obtención de energía eléctrica desde la energía química mediante la oxidación de hidrógeno en el ánodo y la reducción de oxígeno en el cátodo. Sin embargo, debido a la lenta cinética en la reducción de oxígeno se requieren de catalizadores para acelerar este proceso. El platino (Pt) es reconocido como el catalizador más activo en la reacción de reducción de oxígeno (RRO), pero su escasez y elevado costo comercial ha impedido su escalamiento en celdas combustibles. Una posible solución, es el uso de los catalizadores pirolizados del tipo metal, nitrógeno y carbono (M-N-C) a base de metales no nobles que son activos para la RRO en medio ácido y básico. Pese a esto, sus propiedades catalíticas deben ser mejoradas para reemplazar al Pt en el cátodo de celdas combustibles. El proceso de síntesis de catalizadores en esta tesis se realizó utilizando nanopartículas de MFe2O4 (M: Fe o Co) como molde, polianilina (PANI) como fuente de C-N y sales de Fe(III) como recurso M, que fueron pirolizados a 800, 900 y 1000ºC (en tres pasos: 1º pirólisis en nitrógeno, lavado ácido y 2º pirólisis en amoniaco gaseoso). Los resultados indicaron que modular la relación en peso de nanopartículas: PANI en 1:0,5 incrementa tanto el área superficial aparente (S-BET), así como también, la actividad catalítica en la RRO evaluada en función del logjk a un potencial constante de electrodo de 0,65V vs RHE. Las correlaciones realizadas, muestran que del aumento progresivo en la actividad catalítica en la RRO se asocia a un: (i) incremento en la grafitización de la matriz carbonosa, (ii) aumento en la concentración relativa de sitios Fe-Nv y N-Grafíticos y (iii) desplazamiento del potencial formal a valores más positivos, observado por espectroscopía RAMAN, XPS y curvas de polarización respectivamente. En este último caso, la presencia de sitios de Fe(II) fue crucial tanto en medio ácido como en medio básico, demostrando que: (i) el mecanismo de transferencia electrónica a pH 1 y 13 es de esfera interna. (ii) Existe un cambio de mecanismo de reacción a bajo y alto sobrepotencial, debido a que a bajo sobrepotencial la concentración de Fe(II) es dependiente del potencial aplicado, mientras que a alto sobrepotencial la presencia de Fe(II) es independiente del potencial aplicado. (iii) El potencial formal de Fe(III)/(II) puede ser considerado como un índice de reactividad en ambos medios para este tipo de catalizadores similar a lo observado en catalizadores no pirolizados del tipo MN4.
Síntesis de nanohilos de ZnO, su aplicación en procesos fotoelectroquímicos
(2020) Castillo Rodríguez, Judith; Río Quero, Rodrigo del; Hevia, Samuel; Pontificia Universidad Católica de Chile. Facultad de Química
En la actualidad uno de los principales retos que presenta la sociedad es el desarrollo de vías alternativas de generación de energía. Dos de las alternativas más exploradas en la utilización de fuentes renovables de energía, son la construcción de celdas solares sensibilizadas con colorantes y la generación de hidrógeno a través de los procesos de fotoelectrólisis del agua. Esta tesis doctoral se centra en la obtención de nanohilos de ZnO (ZnONHs), ZnONHs modificados, su completa caracterización y la evaluación de sus propiedades fotoelectroquímicas, específicamente para la generación de hidrógeno mediante water splitting y la construcción de celdas solares sensibilizadas con colorantes. Para la obtención de los depósitos de ZnONHs sobre FTO, se utilizó la reducción catódica precedida por la formación de una capa semilla en la superficie del electrodo mediante Spin-Coating. La modificación estructural mediante el dopaje con plata de los nanohilos se hizo mediante la utilización de voltametría cíclica en presencia de AgNO3 con una ventana de potencial entre 0.5 a -1 V a una velocidad de barrido de 20 mV/s. Por otra parte, la modificación superficial de los ZnONHs utilizando nanopartículas de plata (AgNPs) se llevó a cabo mediante cuatro métodos diferentes: SILAR, fotodepósito, depósito electroquímico y por último electroforesis de AgNPs previamente formadas. Los materiales obtenidos fueron caracterizados morfológica, estructural, óptica y superficialmente mediante Microscopía Electrónica de Barrido (SEM), Difracción de Rayos X (DRX), Reflectancia Difusa (DRS) y Espectroscopia de Fotoelectrones Emitidos por Rayos X (XPS). Mediante la caracterización electroquímica se obtuvo un potencial de banda plana de 0.4 V y ND de 1 · 1020 cm-3. Se obtuvo una eficiencia de 0.02% en la construcción de las celdas solares sensibilizadas con colorantes.En la actualidad uno de los principales retos que presenta la sociedad es el desarrollo de vías alternativas de generación de energía. Dos de las alternativas más exploradas en la utilización de fuentes renovables de energía, son la construcción de celdas solares sensibilizadas con colorantes y la generación de hidrógeno a través de los procesos de fotoelectrólisis del agua. Esta tesis doctoral se centra en la obtención de nanohilos de ZnO (ZnONHs), ZnONHs modificados, su completa caracterización y la evaluación de sus propiedades fotoelectroquímicas, específicamente para la generación de hidrógeno mediante water splitting y la construcción de celdas solares sensibilizadas con colorantes. Para la obtención de los depósitos de ZnONHs sobre FTO, se utilizó la reducción catódica precedida por la formación de una capa semilla en la superficie del electrodo mediante Spin-Coating. La modificación estructural mediante el dopaje con plata de los nanohilos se hizo mediante la utilización de voltametría cíclica en presencia de AgNO3 con una ventana de potencial entre 0.5 a -1 V a una velocidad de barrido de 20 mV/s. Por otra parte, la modificación superficial de los ZnONHs utilizando nanopartículas de plata (AgNPs) se llevó a cabo mediante cuatro métodos diferentes: SILAR, fotodepósito, depósito electroquímico y por último electroforesis de AgNPs previamente formadas. Los materiales obtenidos fueron caracterizados morfológica, estructural, óptica y superficialmente mediante Microscopía Electrónica de Barrido (SEM), Difracción de Rayos X (DRX), Reflectancia Difusa (DRS) y Espectroscopia de Fotoelectrones Emitidos por Rayos X (XPS). Mediante la caracterización electroquímica se obtuvo un potencial de banda plana de 0.4 V y ND de 1 · 1020 cm-3. Se obtuvo una eficiencia de 0.02% en la construcción de las celdas solares sensibilizadas con colorantes.
Síntesis y caracterización de materiales porosos derivados del MOF-808 y UiO-67-NH2 con aplicación en catálisis heterogénea sobre derivados de la biomasa.
(2025) Roa Gómez, Vanesa Belen; Schott Verdugo, Eduardo ; Pontificia Universidad Católica de Chile. Facultad de Química y Farmacia
Resulta innegable que la humanidad ha desarrollado una marcada dependencia de los combustibles, principalmente el petróleo y los biocombustibles, como fuentes primarias para satisfacer nuestras necesidades energéticas. Este aumento progresivo en su utilización ha implicado el agotamiento acelerado de recursos naturales en conjunto de los efectos de contaminación ambiental. De este modo es prometedor el desarrollo de nuevas energías renovables y de combustibles alternativos a partir de derivados de la biomasa lignocelulósica, la cual mediante procesos de pretratamiento y fraccionamiento permite la separación de sus componentes para la formación de moléculas plataforma que son el inicio para la obtención de productos químicos de valor agregado. Algunas moléculas plataforma son el benzaldehído y catecol, los cuales permiten la obtención de productos como acetales y benzoquinonas, respectivamente, en presencia de un catalizador ácido, como ácidos minerales, siendo estos corrosivos y también perjudiciales para el medio ambiente. Para dar solución a esta problemática, ha sido relevante el estudio y desarrollo de catalizadores heterogéneos a partir de materiales porosos. Entre este tipo de catalizadores se encuentran las mallas metal-orgánicas o también conocidos como MOFs (del inglés Metal Organic Frameworks). Los MOFs son una subfamilia de los polímeros de coordinación (PC) que están formados por la unión de un clúster metálico y ligandos orgánicos. Los MOFs son materiales prometedores que presentan propiedades como alta cristalinidad, gran volumen de poro, gran área específica y gran tamaño de poros. Además, son materiales que pueden ser modificados estructuralmente lo cual permite ampliar las aplicaciones de estos materiales. Esta investigación se basa principalmente en la síntesis y caracterización de MOF808-M (siendo M: Zr(IV), Hf(IV) y Ce(IV)) y su posterior modificación post-sintética (PSM), adicionando sitios ácidos de Brønsted para dar origen a MOF-808-SO4-M. En segundo lugar, se propone la síntesis y caracterización de UiO-67-NH2-M y su PSM en presencia de 1,3-propanosultona para la formación de un catalizador con sitios ácidos Brønsted denominado, UiO-67-NH-SO3H-M. Estas estructuras serán caracterizadas estructuralmente mediante difracción de rayos X de polvo (PXDR), adsorción y desorción de nitrógeno, valoraciones potenciométricas ácido base, espectroscopía infrarroja (FT-IR) y mediante análisis termogravimétrico (TGA). Finalmente serán aplicados en pruebas catalíticas como acetalización de benzaldehído y la oxidación de catecol considerando el uso de reactivos comerciales.

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